北京交大宋丹丹：QFLS量化證實KPA策略降低非輻射復合損失

1. 研究背景與挑戰

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）效率已迅速攀升至約27%，但內在不穩定性仍是應用瓶頸。熱光壓力會誘導鹵素離子遷移，并觸發有機陽離子（如FA+或MA+）的去質子化，加速材料降解。熱應力下，鈣鈦礦釋放質子（H+）與碘離子（I-）反應生成HI。HI在埋藏界面形成局部酸性環境，加劇I-遷移，加速缺陷累積，進而促進FA+的去質子化鏈式反應。若此反應發生于薄膜制備階段，將導致底部空隙與界面缺陷累積，影響載流子傳輸與提取效率。

此項研究由北京交通大學的宋丹丹教授、懷柔實驗室的Jun Ji研究員、廈門理工學院的Xiaodan Li教授、及福建師范大學Dong Wei教授等團隊共同合作完成。核心目標是同時抑制界面質子損失與鹵素離子遷移，以優化薄膜結晶質量。研究團隊提出「質子-離子捕獲」（PIC）策略，透過在鈣鈦礦與TiO2電子傳輸層埋藏界面引入無機鉀鹽—磷酸鉀（KPA）。KPA中的陰離子基團捕獲質子并與有機陽離子配位，釋放的K+與I-配位，形成協同離子環境，有效穩定鈣鈦礦結構，抑制降解。經KPA優化后，器件的功率轉換效率（PCE）達到25.1%，且長期穩定性顯著增強。

2. 準費米能級分裂（QFLS）表征與解析

2.1 QFLS 測量與數據結果

QFLS的計算基于光致發光量子產率（PLQY）的測量，研究結果顯示，經過KPA改質后，鈣鈦礦薄膜的PLQY大幅提升：對照組的PLQY為5.26%，而KPA改質組則提高至9.54%。由此計算得到的QFLS值也隨之增加（Fig. 5k）：

• 對照組 QFLS：1.249      eV

• KPA改質組 QFLS：1.258      eV

QFLS的提升直接證明KPA有效抑制了非輻射復合，具備實現更高開路電壓（VOC）的潛力。最終，優化后的器件VOC達到1.194 V，計算得出極低的VOC損失（Eg - VOC）為0.35 V，這與QFLS的計算結果高度一致。將實測VOC與QFLS進行比較，KPA組的VOC損失從對照組的110 mV減少至64 mV。（Fig. 6b.c）

研究藉由精確測量PLQY與計算QFLS，最高達1.258 eV，定量驗證了質子-離子捕獲策略對非輻射復合損失的有效抑制，并透過PL Mapping技術確認了底層缺陷鈍化的均勻性。

對于從事光電材料與界面優化的研究人員，EnliTech的QFLS-Maper準費米能級分裂檢測儀提供了整合性的解決方案。該設備具備多模式功能，能在3秒內可視化顯示QFLS影像，并快速提供PLQY、iVOC和Pseudo J-V曲線數據。研究者可利用此功能，快速掌握鈣鈦礦薄膜完整的載流子潛能分布，實時預測材料效率極限，并同時檢查界面缺陷鈍化的質量與均勻性。

2.2 PL 與 TRPL 載流子動力學分析

定態PL光譜（Steady-state PL）：在沉積于TiO2層上的鈣鈦礦薄膜上進行PL測量（圖5l）。兩組樣品的光致發光峰均位于798 nm。但是，KPA改質組的PL強度顯著降低，表明KPA分子增強了載流子向TiO2傳輸層的提取效率。

在玻璃基板上的PL測量（圖S15）顯示KPA改質后PL強度顯著增加，這進一步證實KPA有效減少了薄膜體內的非輻射復合。

時間分辨PL光譜（TRPL）：TRPL曲線采用雙指數擬合函數進行分析（圖5m），以確定載流子動力學。KPA改質組的載流子平均壽命（τave）從對照組的216.77 ns增加到345.54 ns。其中，快速衰減組件 τ1（通常反映界面載流子提?。?/span>40.51 ns急劇下降至12.46 ns，確認了界面提取效率的改善。同時，慢速衰減組件 τ2（通常反映薄膜體內非輻射復合）從218.74 ns顯著增加到346.71 ns，表明KPA成功減少了薄膜中的非輻射復合中心。

PL Mapping：研究團隊也利用PL Mapping技術對鈣鈦礦底層表面進行了表征（圖S10）。KPA改質后的底層表面表現出更強且更均勻的發射強度，直接印證了KPA有效鈍化了底層表面的缺陷，降低了非輻射復合中心密度。

3. 結論與研究成果

該研究成功提出并驗證了質子-離子捕獲（PIC）策略，用于解決鈣鈦礦電池在制備與運行過程中界面質子損失與離子遷移的關鍵降解途徑。

PIC策略的核心貢獻在于KPA分子發揮了多重界面調控效應：抑制有機陽離子去質子化和I?遷移，改善底層表面形貌，誘導定向晶體生長以緩解殘余應變，并優化能級對準以促進載流子提取。

基于PIC策略制備的PSCs獲得了25.1%的高PCE，伴隨著極低的0.35 V VOC損失。QFLS的表征結果（1.258 eV）是該效率提升和VOC損失降低的關鍵科學證據，直接量化了缺陷鈍化和非輻射復合抑制的成果。在穩定性方面，未封裝器件在氮氣環境下儲存2000小時后仍保持初始效率的92.8%，連續光照800小時后仍保持89.6%。（Fig. 6j.k）

文獻參考自Advanced Functional Materials_DOI: 10.1002/adfm.202518036

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